界面改造新突破：自組裝分子層實現(xiàn)二氧化碳高效運轉(zhuǎn)
近日，西安交通大學(xué)教授肖春輝團隊以《自組裝單分子層界面氫鍵網(wǎng)絡(luò)重構(gòu)調(diào)控CO2電還原增效機制》為題的研究成果發(fā)表在國際材料領(lǐng)域期刊《先進材料》 （Advanced Materials）。
在“雙碳”戰(zhàn)略背景下，電催化二氧化碳還原反應(yīng)（CO2RR）能夠利用可再生能源將二氧化碳（CO2）轉(zhuǎn)化為高價值化學(xué)品，是一種前景廣闊的策略。迄今為止，人們已付出大量努力來設(shè)計開發(fā)用于CO2RR的高效催化劑。然而，在CO2RR中除了催化劑的關(guān)鍵作用外，反應(yīng)微環(huán)境也是影響催化性能的重要因素。傳統(tǒng)的固-液-氣三相界面主要是通過噴涂聚四氟乙烯（PTFE）或其他疏水涂層來構(gòu)筑的，但這些方法往往會導(dǎo)致界面不均勻，以及離子/電子傳輸路徑受阻等問題，進而降低對高價值的多碳（C2+）產(chǎn)物選擇性。
針對這一挑戰(zhàn)，西安交通大學(xué)肖春輝教授和陳圣華研究員提出了一種氫鍵網(wǎng)絡(luò)重構(gòu)自組裝氟化單分子層（F-SAM）策略，成功構(gòu)建了兼具高校物質(zhì)傳輸與離子/電子轉(zhuǎn)移的高效三相界面。該團隊通過在商用銅催化劑上共組裝F-SAM和硅氧烷來實現(xiàn)，記Cu@F-Si。其中，內(nèi)層的F-SAM均勻分布在電極表面并形成分子屏障，在抑制析氫反應(yīng)的同時促進CO2的傳輸；而外層的硅氧烷氫鍵網(wǎng)絡(luò)調(diào)節(jié)了界面水分子的結(jié)構(gòu)，促進質(zhì)子供應(yīng)，實現(xiàn)深度加氫，提升了C2+產(chǎn)物的選擇性。此外，界面強氫鍵網(wǎng)絡(luò)維持了理想的H+/e-轉(zhuǎn)移路徑，減輕了鹽沉積和游離水對催化劑性能的影響，催化層的穩(wěn)定性得以提升。
最終，Cu@F-Si催化劑在502.5 mA cm-2的高電流密度下保持了超過85%的C2+法拉第效率，并在約300 mA cm-2的電流密度下穩(wěn)定運行超100小時。該界面工程策略為提升CO2RR效率提供了新范式，在多項催化系統(tǒng)中展現(xiàn)廣泛的應(yīng)用前景。
